近日,我院李娜教授联合我校生物与医学工程学院许建雄教授、南方科技大学曾林副教授团队,设计开发分子工程双网络共晶凝胶电解质,相关研究成果以题为“Molecularly engineered dual-network eutectogel electrolytes for high-loading and stable zinc-iodine batteries”的论文在线发表于能源领域国际顶级期刊Energy & Environmental Science,博士研究生王玲为论文第一作者。
水系锌碘电池兼具高安全、低成本、高理论容量等优势,是极具前景的储能器件,但多碘化物穿梭、锌负极枝晶/析氢腐蚀、高负载与宽温工况性能衰减等问题严重制约其实际应用。传统凝胶电解质难以同步调控锌离子传输、水分子活性与多碘化物扩散行为。针对该瓶颈,团队构建了由PHEAA/PDMAPS双网络与氯化胆碱/甘油深共晶溶剂复合而成的HD-DESs双网络共晶凝胶电解质。
PHEAA网络提供稳定凝胶骨架,优化电极-电解质界面接触;PDMAPS网络所含磺酸基、季铵基可分别调控Zn²⁺迁移、强力锚定多碘化物;深共晶溶剂形成致密氢键网络束缚自由水分子,大幅抑制水引发的副反应,实现锌负极、碘正极同步稳定化。借助FTIR、Raman、DSC、原位光学显微、原位EIS等多尺度表征,结合DFT理论计算、MD分子动力学模拟、H型电解池穿梭测试、UV-Vis与原位Raman光谱等手段,系统阐明电解质的分子调控机制:HD-DESs可重构Zn²⁺溶剂化壳层、降低去溶剂化能垒,诱导锌均匀致密沉积,从根源阻断多碘化物穿梭,同时赋予电池优异抗冻、耐高温、保水性能。电化学测试结果表明,搭载HD-DESs电解质的锌碘电池具备顶尖综合性能:2C下稳定循环1450圈容量保持率90.8%,10C超长循环超35000圈,20C高倍率循环千圈容量保有96.21%;宽温域可在- 40 ℃至60 ℃区间稳定工作;在19.0 mg cm⁻²、28.1 mg cm⁻²超高碘负载下仍能长效循环,配套软包电池验证了良好产业化应用潜力。
本研究提出的双网络共晶凝胶分子工程策略,同步解决了水系锌碘电池正负极核心失效难题,为高负载、宽温、长寿命、高安全水系锌基储能器件的电解质设计提供全新思路与理论指导。(论文链接:https://doi.org/10.1039/D6EE02664H)

分子工程双网络共晶凝胶电解质协同调控锌负极和碘正极的机理示意图